Akazukin Chacha adalah kisah seorang gadis penyihir muda (Mahō Shōjo) bernama Chacha. Tinggal bersama walinya di sebuah pondok di gunung Mochi-mochi adalah Seravi, yang merupakan gurunya dan juga pesulap terhebat di dunia fiksi. Chacha kikuk dalam merapal mantranya karena, di sepanjang anime, ketika dia memanggil sesuatu, sering kali ternyata sesuatu yang tidak dia maksudkan, misalnya, laba-laba (kumo) alih-alih awan (juga kumo). Kadang-kadang di anime ketika dia dan teman-temannya dalam masalah, bagaimanapun, mantranya berhasil. Tinggal di gunung yang sama adalah seorang anak laki-laki yang dikaruniai kekuatan luar biasa bernama Riiya. Digambarkan bahwa Riiya berasal dari keluarga manusia serigala yang bisa langsung berubah menjadi serigala kapanpun mereka mau. Cukup jauh dari gunung Mochi-mochi terletak gunung Urizuri. Dorothy, juga seorang pesulap terkenal di negerinya, tinggal di sebuah kastil di gunung Urizuri. Tinggal bersamanya adalah Shiine, muridnya. Shiine mahir dalam menggunakan mantra. Dia adalah seorang penyihir muda dan sebagian besar pengetahuannya tentang sihir diajarkan kepadanya oleh Dorothy.